Актёрская карьера Булова началась в 1919г. в Виленской труппе, сыгравшей большую роль в истории еврейского театра. Вместе с Труппой он объездил тогдашние еврейские культурные центры - Ковно (Каунас), Белосток, Варшаву, Гродно. В 1922г. прошли триумфальные гастроли в Вене и южной Германии, затем Труппа перебралась на родину идишистского театра - в Бухарест и Яссы.

     В 1927г. Булофф и его жена Люба Кэдисон приехали в Соединённые Штаты, но их попытка создать в Нью-Йорке собственный театр оказалась неудачной, и они вернулись в Румынию. Лишь в 1930г., приехав в Америку по приглашению Мориса Шворца, Булофф и Кэдисон смогли окончательно здесь обосноваться.  Их главной сценой на многие годы стал Еврейский Художественный театр в Нью-Йорке. Со временем Булофф стал одним из ведущих актёров еврейской сцены. Он сыграл в более чем двухстах пьесах на идиш, в некоторых случаях выступал и как режиссёр. С 1936г. он начал играть и по-английски, участвовал во многих бродвейских постановках - "Оклахома!", "Моя сестра Эйлин", "Пятое время года" и др.
   Булофф снялся во множестве фильмов, из них наиболее удачные - "Кто-то наверху любит меня" (1956), "Шёлковые чулки"(1957), "Красные" (1981). Он работал также на радио и телевидении, выступал как чтец (по английски и на идиш), много гастролировал по Америке и Европе, Южной Африке и Израилю. Булофф - автор двух книг, "Блокнот Чехова" (1983) и "Сказки старого рынка" (1986). Был награждён премией Оби за спектакли "Трудно быть евреем" (1973) и "Цена" (1979), а также Премией Шолом-Алейхема (Квинс-колледж), премией памяти Сэма Ливенсона, премией Тель-Авивского университета и др.